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Samuel Le Bihan a pris 20 kilos comme Vincent Cassel pour incarner le malfrat Michel Ardouin. "Pour ce rôle, explique Jean-Francois Richet, il fallait un acteur qui résiste en face de Mesrine. Samuel est à fond. Il tente tout s'il fait confiance au réalisateur. Je me souviens que nous sommes montés tous les deux dans une voiture lancée à pleine vitesse qui percute une estafette de police. Il était au volant, moi à la caméra. Je me souviens encore du choc et du regard de l'équipe et de la production. On est sortis indemnes, secoués, le plan dans la boîte."
Pour Vincent Cassel, "la force de Jean-Francois est de savoir ce qu'il veut tout en restant ouvert à ce qui se passe autour de lui." "Si quelqu'un lui fait une proposition, il prend toujours le temps de voir ce qu'il peut en faire, commente l'acteur. Sur neuf mois de tournage, il n'y a pas eu la moindre tension entre nous. Il a de l'expérience, une vraie culture cinéma, il est curieux de tout, il est sûr de sa technique et, étant également monteur, il conserve toujours le recul nécessaire pour voir l'ensemble. Je l'ai vu évoluer pendant le film, se densifier, en tant que réalisateur et en tant qu'homme. C'est un vrai plaisir dans le travail."
Parmi les nombreux rebondissements que connut le développement du projet, citons cette altercation qui opposa le 25 novembre 2004 le producteur Thomas Langmann à l'agent de Benoît Magimel, alors pressenti dans le rôle de Mesrine. Le premier fractura le nez de l'agent en lui donnant un coup de tête, à la suite d'un différend sur le refus de l'acteur de participer aux deux films consacrés à la vie du célèbre criminel. Après cet incident survenu dans les locaux de l'agence Intertalent, l'agent de Benoît Magimel, François Samuelson, eut un arrêt de travail de neuf jours et déposa une plainte. Selon Thomas Langmann, l'annonce du refus de Benoît Magimel d'incarner l'ex-ennemi public numéro un dans un communiqué de presse, sans l'en informer au préalable, l'avait mis dans une position très inconfortable vis à vis des partenaires financiers avec lesquels il était en discussion.
Inspiré des deux autobiographies de Jacques Mesrine, L'Instinct de mort et Coupable d'être innocent, le dyptique Mesrine se compose de deux volets : L'Instinct de mort et L'Ennemi public n°1, deux films très différents selon Vincent Cassel. "Même si les deux opus respectent la chronologie de la vie de Mesrine, on sentait bien, déjà pendant le tournage, qu'ils seraient différents l'un de l'autre, confie le comédien. D'abord on change d'époque : les années 50 et 60 ne ressemblent en rien aux années 70 : ce ne sont pas les mêmes voitures, les mêmes looks, les mêmes musiques, et surtout pas les mêmes mentalités. Les deux films développent deux thèmes qui se complètent l'un l'autre. Si L'Instinct de mort raconte l'histoire d'un jeune qui se cherche puis se trouve, L'Ennemi public n°1 raconte celle d'un homme qui sait où ses choix de vie l'emmènent et qui y va malgré tout. Le premier est un film noir. Le second en revanche serait plus un thriller psychologique, la paranoïa d'un type qui sait intuitivement comment tout cela va finir."
C'est en 2001, à la sortie de Sur mes lèvres de Jacques Audiard, que le producteur Thomas Langmann contacta Vincent Cassel pour lui soumettre l'idée d'un film sur Mesrine. L'acteur accepta dans un premier temps de jouer le rôle-titre, mais il changea par la suite d'avis, trouvant la première ébauche de scénario trop manichéenne. "Faire un film sur un héros qui n'en est pas un était intéressant, mais à condition de le traiter comme il se doit, raconte le comédien. J'ai dû alors me désengager du projet. Plus tard, j'ai pourtant rappelé Thomas en lui disant que s'il repartait sur de nouvelles bases j'étais toujours là. Tout ça s'est passé sur plusieurs années. Après pas mal de noms qui ont circulé, il m'a finalement parlé de Jean-Francois Richet au moment de la sortie d'Assaut sur le central 13. Puis il a eu l'idée d' pour le scénario. A ce moment-là je pensais encore qu'il ne fallait faire qu'un seul film. C'est Abdel Raouf Dafri qui m'a convaincu d'un scénario en deux parties. Il avait réussi à trouver le ton qui dévoilait toute la noirceur et les paradoxes du personnage. C'est là que j'ai donné mon accord pour deux films."
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