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Pour décrire Benoît Magimel, qui incarne le mystérieux Franck, le réalisateur Frédéric Schoendoerffer choisit de s'arrêter sur une scène précise de Truands : "Benoît m'a étonné par le sérieux avec lequel il se prépare. Il fait partie de ces acteurs qui travaillent énormément leurs personnages. En visionnant les rushes de la séquence du bar panoramique, j'étais admiratif de sa façon de bouger, de lancer ses répliques à Caubère tout en picorant des olives et en avalant son whisky, tout cela dans un rythme, une tension, comme s'il avait chorégraphié ses mouvements. (...) Benoît est un bosseur. Il a peaufiné son look en se faisant teindre et gominer les cheveux, il a aussi choisi tous les colliers qu'il porte autour du cou, sa montre..."
Olivier Marchal, qui incarne le personnage de Jean-Guy dans Truands, est un ancien... flic. Membre de la Brigade criminelle de Versailles dans les années 80, il rejoint ensuite la section antiterroriste. Lorsqu'il se lance dans le cinéma, il évolue souvent dans des polars, se nourissant de sa propre expérience. Policier dans Profil bas (1993) et Ne le dis à personne (2006), il est réalisateur de deux films dans lequels il explore les ambiguités du métier : Gangsters et 36 Quai des Orfèvres. Avec Truands, il passe de l'autre côté de la loi en incarnant le truand Jean-Guy, partenaire de Benoît Magimel.
Truands marque la première expérience de l'actrice X Oksana d'Harcourt dans le cinéma traditionnel.
C'est la chanteuse britannique Marianne Faithfull qui est la parolière et l'interprète de A lean and hungry look, la chanson du générique de fin de Truands, composée par Bruno Coulais. Pour le réalisateur Frédéric Schoendoerffer, "le côté icône du rock un peu destroy de Marianne Faithfull colle parfaitement au film. Je ne pouvais pas rêver mieux !"
Truands offre au jeune Tomer Sisley son premier rôle d'importance sur grand écran. Connu pour ses prestations scéniques, et notamment son one man show en forme de stand-up, le comique, qui a longtemps accompagné Jamel Debbouze sur les routes, avait effectué quelques apparitions au cinéma avant son rôle du truand Larbi, notamment dans Absolument fabuleux (2001), Dédales (2003) et Virgil (2005). Pour le réalisateur Frédéric Schoendoerffer, Tomer Sisley est un homme possédant une "élégance teintée d'insolence."
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